Calvert ingresó a la política a principios de la década de 1620 y fue elegido miembro del Parlamento en 1624 y 1625. Era partidario de la Reforma Protestante y se oponía a las políticas de recusación católica romana del rey Carlos I. En 1625, Calvert fue arrestado y encarcelado por sus actividades religiosas. creencias, pero luego fue liberado y nombrado miembro del Consejo Privado.
En 1629, a Calvert se le concedió una carta real para la provincia de Maryland, a la que nombró en honor de la madre de su esposa, Enriqueta María de Francia. La carta dio a Calvert y a sus herederos el derecho de gobernar Maryland y establecerlo como refugio para los católicos ingleses.
Calvert murió en 1632 y fue sucedido por su hijo, Cecil, quien se convirtió en el segundo Lord Baltimore. Cecil Calvert dirigió el primer grupo de colonos a Maryland en 1634 y fundó el primer asentamiento de la colonia, St. Mary's City.
Caecilius Calvert es recordado como una de las figuras más importantes de la historia temprana de Maryland. Fue un líder visionario que ayudó a establecer la colonia como un lugar donde se pudiera practicar la libertad religiosa y la tolerancia.
