El 6 de noviembre de 1675, cuando cumplió catorce años, Carlos II alcanzó la mayoría de edad. La regente, la reina Mariana de Austria, mantuvo en el poder a Valenzuela, quien obtuvo cargos palaciegos y la “grandeza” de España. Sin embargo, el descontento de la nobleza y del pueblo permitió que Don Juan José de Austria, medio hermano del rey, replicara la revuelta de 1669. Con un ejército de unos 15 000 hombres entró en Madrid en diciembre de 1676, episodio conocido como la “revuelta de los grandes”. El Consejo de Estado legitimó el golpe en enero de 1677; Valenzuela fue desterrado a Filipinas y la reina Mariana quedó recluida en el Alcázar de Toledo. El 19 de noviembre de 1679 Carlos, entonces de 18 años, se casó con María Luisa de Orleans, hija del duque de Anjou y sobrina de Luis XIV, en Burgos.
Gobierno de Don Juan José de Austria
Don Juan José llegó al poder como un supuesto salvador que debía revertir la decadencia española, pero su mandato coincidió con una de las peores crisis económicas y diplomáticas del país. Implementó un programa reformista inmediato, creando una Junta de Comercio, Moneda y Minas en 1679 y combatiendo la corrupción administrativa. Sin embargo, las malas cosechas de 1677‑1679, la peste de Cartagena (1676) y la suspensión parcial de pagos en 1678 dificultaron cualquier intento de mejora. La población no pudo afrontar el encarecimiento de la vida, y las reformas tributarias que amenazaban los intereses de la aristocracia no prosperaron. En política exterior, se firmó la Paz de Nijmegen en 1678, poniendo fin al conflicto con Francia y reduciendo la popularidad del ejército.
Gobierno del Duque de Medinaceli
Tras la muerte del medio hermano de Carlos II, el poder pasó a manos de Don Juan Tomás de la Cerda, octavo duque de Medinaceli, presidente del Consejo de Indias y primer ministro desde 1680. Continuó algunas de las reformas de su predecesor, enfocándose en el comercio con América y la protección de la industria textil. En 1680 se celebró en Madrid un famoso auto de fe, documentado por el pintor Francisco Rizzi, que reflejó la vigorosa manifestación de la fe católica. En el ámbito monetario, el duque impulsó la reforma de 1680, que tuvo efectos negativos en la economía, y a finales de 1682 modificó la administración de las alcabalas. En el plano internacional, la guerra con Francia concluyó con la Paz de Basilea en 1684, pero la situación interna siguió deteriorándose. Ante la falta de apoyo, solicitó su dimisión y se retiró a Guadalajara en junio de 1685.
Gobierno del Conde de Oropesa
Le sucedió Don Manuel Joaquín Álvarez de Toledo y Portugal, conde de Oropesa, quien ya compartía el poder con Medinaceli desde junio de 1684. Su gestión se caracterizó por una ambiciosa agenda fiscal, administrativa y eclesiástica inspirada en el modelo francés, así como por intentos de reactivar la industria. Sin embargo, escándalos de la corte, la oposición de parte de la nobleza y la enemistad de Mariana de Neoburgo, segunda esposa del rey, provocaron su renuncia el 24 de junio de 1691. Durante la década 1690‑1700 la hacienda pública estaba en crisis: los gastos por el funeral de la reina María Luisa, el matrimonio de Carlos II con Mariana de Neoburgo y la guerra de la Gran Alianza agotaron los recursos. El conde, de inclinación austriaca, volvió al consejo en 1698 como presidente del Consejo de Castilla. En primavera de 1699, la revuelta de los “Los Gatos” en Madrid sirvió a sus enemigos para exigir su destitución y amenazar nuevas sublevaciones.
Reinado de Carlos II
El reinado de Carlos II estuvo marcado por el creciente poder de los reinos y las oligarquías locales, fenómeno que los historiadores denominan neoforalismo: la intervención de los territorios periféricos en la política central. En los últimos años del siglo XVII se intensificaron los conflictos sociales y políticos en Aragón, Cataluña, Valencia, Sicilia y Cerdeña, a los que los Cortes intentaron responder mediante acuerdos sobre seguridad, tributación e inestabilidad. Una de las rebeliones más graves fue la de la ciudad italiana de Messina (1674‑1678), capital de Sicilia. La crisis económica y el favoritismo hacia la aristocracia siciliana erosionaron la lealtad de Messina, que se alzó contra la administración viceregal con apoyo francés. La paz de Nijmegen (1678) restauró parcialmente el orden, pero la retirada francesa dejó a la ciudad vulnerable. En Cerdeña, el marqués de Camarasa, virrey, se enfrentó a una facción parlamentaria que defendía la reserva de cargos para la nobleza local; la restauración real se logró más rápidamente, aunque también estuvo marcada por asesinatos, ejecuciones y exilios.